中科院大连化学物理研究所高进团队在海西创新研究院自主部署项目等的资助下,开展了小分子聚醚多元醇临氢胺化的研究,发展了多元醇胺化新方法,探索了醇类临氢胺化反应的新原理,形成了以腈类为中间体的新路线设计方案,突破了高伯胺率胺化的关键技术,获得了临氢胺化催化新材料。相关研究成果申请发明专利1件。
团队设计合成了铑基双功能催化剂,对醛肟的转化路径进行调控,使其转化过程按脱水-加氢的步骤进行,减少过度加氢、肟的重排、亚胺的聚合等副反应,从而高选择性的制备伯胺,优化反应条件下,醛肟的转化率大于99%,伯胺的选择性为94%。相关研究成果发表在《绿色化学》(Green Chem., 2018, 20, 2697-2701)上。
此外,设计合成了一系列临氢胺化催化剂样品,并综合评价了不同催化剂在小分子聚醚多元醇中的反应性能。根据醇类胺化过程路线的选择与控制机理,调节催化剂的组成与表面性质,制备了高选择性经由腈类路线的聚醚胺合成催化剂,实现伯胺的选择性大于90%,聚醚多元醇的转化率大于95%。优化催化剂的制备流程,完成了催化剂的“公斤”级放大制备。
(大连化物所供稿)