场效应晶体管作为微电子技术的核心,在电子器件领域具有广泛的应用前景。构建具有高介电常数、低介电损耗和良好环境稳定性的聚合物复合介电材料对于提升场效应晶体管的性能和可靠性至关重要。然而,传统的高介电常数掺杂材料如Al2O3、TiO2和高极性聚合物等,仍然存在界面粗糙、易团聚、兼容性不足、损耗高和湿度敏感等问题。由此产生的器件吸湿效应不仅会导致介电性能不稳定,而且阻碍了聚合物复合界面上载流子运输机制的理论研究。
针对此挑战,中国科学院福建物质结构研究所方伟慧课题组和黄伟国课题组在前期工作中设计了Al8大环掺杂材料(Ce@AlM-4,Adv. Mater. 2023,35,2306260),成功打破了聚合物介电常数和损耗之间的内在平衡。近期,在此研究基础之上,为了进一步设计合成兼具优异介电性能和环境稳定性的介电材料,我们提出了一种分子工程策略。通过理论计算指导金属中心和大环表面配体工程,实现了可溶液加工的十种Al8大环晶态材料的高效合成。将其作为掺杂剂制备的聚合物复合电介质材料的介电常数比纯聚合物基质提高了3倍,且具有较低的介电损耗(tan δ = 0.064)以及明显优于传统Al2O3等掺杂剂的抗湿性能。
可溶液加工与可编程的Al8大环用于先进电介质:兼具高介电常数、低损耗和强耐湿性
本工作取得的进展主要有:
1. 介电材料数据库的开发:材料的广泛应用不仅表明了簇在电子领域的普遍适用性,也揭示了分子结构与电性能之间的构效关系,从而为该领域的发展奠定理论基础。此外,分子的可编程特性使我们能够同时设计金属工程和配体工程,协同提高材料的介电性能。
2. 显著提高电击穿强度和介电常数:新开发的Al8大环掺杂聚合物电介质表现出高达749 MV/m的高电击穿强度,显著高于此前报道的数值。此外,介电常数达到10.75,相比之前的9.7提升了10.8%。考虑到介电常数与介电损耗之间固有的权衡关系,这种提升尤为突出,因为介电损耗仍维持在极低水平。
3. 优异的抗湿性能:该类Al8材料制成的高性能复合电介质相比于传统的Al2O3,AlCl3等,均展示出优异的耐湿性,这在我们早期的研究中并没有实现。
因此,该工作成功实现了介电常数、介电损耗以及抗湿性能三者的平衡优化,证明了簇分子设计的优越性、通用性和普适性。此外,在构效关系的分析中建立了连接可控合成-结构-性能间的桥梁,提出了影响表面电子转移的潜在因素,以指导优异电学材料的开发。该研究成果近期发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.,DOI: 10.1002/anie.202516238)上,文章的第一作者是中国科学院大学硕士研究生崔莉敏和福州大学硕士研究生季瑞端,通讯作者是黄伟国研究员和方伟慧研究员。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202516238