厦门大学化学化工学院王野教授课题组最近在合成气催化转化选择性调控方面取得新进展，相关成果以 “Impact of Hydrogenolysis on the Selectivity of the Fischer–Tropsch Synthesis: Diesel Fuel Production over Mesoporous Zeolite Y-Supported Cobalt Nanoparticles”为题2月12日在线发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.201411708)。 

　　页岩气、煤、生物质等非石油碳资源高效转化利用的最可行途径是经由合成气(CO+H₂)的催化转化，而从合成气制液体燃料或化学品是该途径的核心过程。CO加氢反应产物具有多样性的特点，产物选择性的调控极其重要。在传统的CO加氢制碳氢化合物的费托合成催化剂上，产物服从Anderson-Schulz-Flory (ASF)分布，中间馏分产物选择性差。发展调控产物选择性的新方法或新策略是该领域的重大挑战。 

　　王野课题组一直致力于合成气转化产物选择性调控方面的研究，提出了在CO加氢制高碳烃的一次反应的基础上耦合高碳烃加氢裂解(hydrocracking)的二次反应以提高中间馏分产物选择性的新策略。基于该策略，近年来先后构建了含酸性官能团碳纳米管和酸性介孔沸石分子筛负载钌或钴的高选择性费托合成催化剂，成果在2009和2011年分别发表在Angew. Chem. Int. Ed. (2009, 48, 2565-2568; 2011, 50, 5200-5203)。最近课题组从即使在无酸性位的负载钴催化剂上产物仍偏离ASF分布的实验事实出发，通过系统研究认识到金属钴纳米粒子上的氢解(hydrogenolysis)反应对费托合成产物选择性的贡献。因导致甲烷的生成，长期以来氢解反应被认为对费托合成起负面作用，所以极少有研究真正涉及。该课题组深入考察了影响费托合成催化剂上高碳烃氢解反应的关键因素，发现金属钴纳米粒子尺寸和载体的孔道尺寸对氢解反应活性和选择性的影响，并首次发现通过有效地控制氢解反应可以在保持较低甲烷选择性的同时获得极高的柴油馏分碳氢化合物的选择性。在具有合适Co粒径和孔道尺寸的介孔Y分子筛负载钴催化剂上柴油选择性可达60%，远高于按ASF所预测的最高值39%。该成果不仅为设计高选择性费托合成催化剂提供了新方法，而且为人们所观察到的费托合成反应中的金属纳米粒子的尺寸效应和载体孔道效应提供了新的解释。 

　　（来源：厦门大学化学化工学院 http://chem.xmu.edu.cn/show.asp?id=1440）