1. 利用过渡中间体实现配体激活的间位C-H活化（Ligand-enabled meta-C-H activation using a transient mediator）
Xiao-Chen Wang, Jin-Quan Yu, et al., Nature, 519, 334–338(09 March 2015), DOI: 10.1038/nature14214
在C-H功能化反应中，实现反应位点的选择性是一项非常有挑战性的工作，尤其是当目标的C-H键与已有官能团距离较远时。在很多重要化学反应中，如不对称氢化反应、环氧化反应、锂化反应等，官能团与金属配位是促使反应发生的主要驱动力和调控因素。美国斯克里普斯研究所的余金权团队报道了一种通过冰片烯作为过渡中间体，在存在常见的间位定位基团的条件下，实现有选择性的间位C-H活化反应。在这个反应中，使用新型的吡啶基配体，对于实现先邻位活化再间位活化的催化反应至关重要。这个催化反应证明了底物相同时，通过调控催化剂可以有效的转化C-H活化反应中由邻位到间位选择位点的转换。
2. 悬挂联氨的金属有机框架中协同插入CO2（Cooperative insertion of CO2 in diamine-appended metal-organic frameworks）
Thomas M. McDonald, Jeffrey R. Long et al., Nature, 519, 303–308(11 March 2015), DOI: 10.1038/nature14327
碳捕获和碳储存过程被当作一种缓和大气中温室气体积累的一种手段。不过，一旦实施，火力发电的成本将会大幅提高。因此急需一种更高效的气体分离技术，例如使用先进的固体吸附剂。加州大学伯克利分校的Jeffrey R. Long研究团队最近报道，悬挂联氨的金属有机框架可以作为“相变”吸附剂，这种吸附剂有不寻常的分段吸附CO2的温度曲线。光谱分析、衍射分析以及理论计算的结果显示，对CO2的强烈吸收是一种空前的协同过程。在高于依赖于金属的阈值压力下，CO2分子插入到金属-胺键中，诱导氨基重组形成有序排列的氨基甲酸铵分子链，结果在小的温度变化幅度下分离大量CO2的能力得以实现。
3. 石墨烯纳米管壁上的方形冰（Square ice in graphene nanocapillaries）
Nature, 519, 443–445(5 March 2015), DOI: 10.1038/nature14295
水以多种形式存在，如液体、气体以及各种晶态或无定型态的冰，其中六角形的冰晶形成各种迷人的雪花。同样普遍但很少被注意到的一种状态是被吸附或限制在微孔结构中的水。这种低维度的水决定了材料学、地质学、生物学、摩擦学以及纳米技术等领域的各种现象。理论证明了很多低维度水可能存在的状态，但通过实验来证明其晶体结构很困难。Grigorieva 等人报道了借助高分辨率电子显微镜成像技术观察到锁在两层石墨烯之间的水的晶体状态。他们发现这种纳米尺度束缚的水在室温下呈现出正方形的晶体结构，而非常见的六边形结构。（详细报道）
4. Fe(CO)5溶液中配体交换动力学过程中的特定轨道成像（Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution）
Nature, 520, 78–81(02 April 2015), DOI: 10.1038/nature14296
过渡金属配合物一直以来吸引着科学家对基本化学活性研究的兴趣，而且它在太阳能电池应用方面也有很大潜力。在分子层面理解过渡金属配合物催化反应是如何进行的，特别是对催化过程中产生的瞬态活性中间体的研究，对优化其催化性能十分重要。但是，人们一直缺乏细致表征电子激发态的手段。Wernet等人通过使用基于X射线的飞秒级光谱和先进量子化学理论来研究了过渡金属配合物Fe(CO)5在溶液中的反应动力学。他们的这种方法使得探索原子间的前线轨道成为可能。
（摘编自新材料在线）
延伸阅读：《自然》论文精选（2015.3）