近日，《美国化学会会志》（JACS）10月6日在线报道了华东理工大学化学与分子工程学院计算化学中心龚学庆教授课题组的研究成果“Unique Electronic and Structural Effects in Vanadia/Ceria-Catalyzed Reactions”（J. Am. Chem. Soc., 2015, DOI: 10.1021/jacs.5b07939）。 

        钒基催化剂被广泛应用于许多重要工业领域，特别是有大量实验研究指出含单个钒原子的单体钒氧化合物团簇（VOx）与稀土二氧化铈载体表面具有强相互作用，并且其对于选择性氧化脱氢（ODH）反应具有极高的催化活性。但是，由于材料实际结构的多样性及复杂性，这种活性的产生机制一直未能得到合适的理论解释，极大地制约了新型高效催化剂的设计。由此，龚学庆教授及其博士生吴新平借助密度泛函理论（DFT）计算，先从原子尺度上对这种材料的结构及其稳定性进行了大量系统性的理论研究，并在此基础上继续探索了结构与活性的内在关联，发现一些亚稳态的单体如VO₃和VO₄对于催化活性具有主要贡献，同时还提出了一类新颖的指标（New Empty Localized States, NELS）来有效衡量表面活性氧物种的催化能力，较好的解释了其独特的电子及结构效应。该研究为相关工作提供了针对新型高效选择性氧化脱氢催化剂设计的普适规则，为深入理解此类反应体系获得了理论基础。 

图来源：J. Am. Chem. Soc. / ACS

         （来源：华东理工大学化学与分子工程学院）