近日,厦门大学化学化工学院孙世刚教授课题组在小尺寸高指数晶面纳米粒子控制合成方面取得新进展,相关结果以“Electrochemically Seed-Mediated Synthesis of Sub-10 nm Tetrahexahedral Pt Nanocrystals Supported onGraphene with Improved Catalytic Performance”为题,于2016年4月11日在线发表在《美国化学会志》期刊上(J. Am. Chem. Soc., 2016, DOI: 10.1021/jacs.5b13473)。
高密度台阶位原子,低配位数的高指数晶面纳米粒子因具有很高的催化活性,一直是纳米粒子形貌控制合成的热点。虽然近年来,采用电化学方法和湿化学法已经制备出一系列高指数晶面结构Pt、Pd和Au纳米晶,但粒径都较大。众所周知,催化反应大都在催化剂的表面进行,尺寸较大势必会降低催化剂的利用率,极大地阻碍了高指数晶面纳米催化剂的实际应用。因此合成小尺寸(<10 nm)的具有高质量活性的高指数晶面纳米粒子一直是一个挑战和急需解决的问题。
图来源:J. Am. Chem. Soc.
该课题组利用所发展的电化学方波电位处理石墨烯载3 nm的Pt纳米粒子,首次成功制备出粒径小于10 nm的Pt二十四面体纳米催化剂,并利用球差高分辨透射电镜进行了结构表征。对不同生长时间粒子的透射电镜分析可以得出高指数晶面纳米粒子的形成过程包含刻蚀与生长。作者表示,通过ICP-MS和电化学测试,表明该催化剂的质量活性和稳定性都优于商业Pt/C (JM)催化剂;更重要的是,采用该方法对商业Pt/C (JM)催化剂进行处理,不但活性有所提高,而且催化剂稳定性也有明显增强,这为商业催化剂的有效利用提供了一种很好的途径。