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Adv. Mater.: 超分子自组装构建可转换纳米催化剂
更新日期:2016-12-09  

  近日,华东理工大学化学学院曲大辉研究组在基于纳米粒子动态自组装的多稳态催化剂研究领域取得了新进展,相关研究成果于1122日在线发表于《先进材料》期刊上(Advanced Materials, DOI: 10.1002/adma.201604948)。 

  受生命体中刺激响应性酶催化的启发,近年来如何利用超分子化学作用力动态可控的优势构建人工有机、无机可转换催化剂受到了广泛关注。在该课题组的前期工作中(Angew. Chem., Int. Ed. 2015, 54, 15789, DOI:10.1002/anie.201509071),研究人员已经发现了一种通过超分子主客体作用来控制二氧化钛纳米粒子自组装,从而实现双稳态二氧化钛光催化剂的策略。 

  在此工作中,研究人员进一步引入了醛基修饰的金纳米粒子,将其与氨基修饰的二氧化钛纳米粒子在水溶液中混合,通过在单个体系中同时引入酸碱响应的希夫碱动态共价键以及葫芦[6]-铵盐主客体结构,能够实现不同pH条件下两种纳米粒子的选择性自组装过程。 

  图来源:华东理工大学 

  同时,这三种处于稳态的纳米粒子体系具有完全不同的光催化活性,其催化活性分别被动态共价键控制的金-二氧化钛肖特基能垒以及主客体非共价键控制的活性催化表面共同控制,进而能够实现体系的光催化活性在“高活性”、“正常活性”以及“非活性”三个稳态的pH控制的可逆转换。作者表示,这个工作首次实现了三稳态人工可转换纳米粒子催化剂,为构建多稳态人工可转换催化剂提供了新的策略。 

  (摘自 华东理工大学)