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二维催化材料的多尺度结构和电子性质调控研究获进展
更新日期:2017-04-24  

  近日,iChEM研究人员、现在厦门大学化学化工学院工作的邓德会副研究员与中科院大连化物所院士包信和团队成功实现了对二维硫化钼原子晶体材料的多尺度结构和电子性质的调控,优化出的催化剂表现出优异的酸性电解水制氢性能,相关研究成果发表在《自然·通讯》期刊上(Nat. Commun., 2017, DOI: 10.1038/ncomms14430)。 

  二维硫化钼因其独特的物理和化学特性,在光、电及传统多相催化中极具应用前景。二维硫化钼催化反应通常涉及多步、复杂的过程,比如电催化分解水制氢反应就存在气(H2)、液(H2O)、固(catalyst)三相界面,需要对其结构和电子性质进行多尺度调控和优化,以使其具备优异的本征活性和适宜的表面结构。目前,这方面研究仍是一个重要的挑战。 

  基于此,该研究团队通过不断创新合成策略,利用“自下而上”的合成方法,通过二氧化硅纳米小球作为硬模板,采用一步化学合成法得到了均一的介孔泡沫状硫化钼材料。多种分析手段表明该结构实现了其三重尺度上性质的有效调控:(1)在宏观尺度上,均一的介孔孔道有助于反应物(H3O+)和产物(H2)的传输,更加亲水的表面有利于催化剂活性位的接触;(2)在纳米尺度上,介孔框架内定向垂直生长的硫化钼纳米片层提供了丰富的边缘催化活性位;(3)在原子尺度上,在前期将单原子催化剂引入二硫化钼骨架里的基础上(Energy Environ. Sci., 2015, 8, 1594-1601),将过渡金属钴原子引入到硫化钼平面内,替代部分钼原子,有效修饰了表层硫原子的电子结构,进而激发了表层硫原子的本征催化活性,且实验及理论计算表明存在一个适中的钴原子掺杂量(16.7%)使得催化活性调变至最优值。作者表示,基于此多尺度调控得到的规整介孔硫化钼基催化剂表现出了优异的酸性电解水制氢性能,展示了替代贵金属催化剂的潜力。该工作提出的多尺度结构和电子性质调控的策略为二维硫化钼在催化领域的研究和应用提供了新的研究思路。 

        (来源:厦门大学化学化工学院