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Nature Mater.:分子筛中亚纳米铂团簇的区域选择性生成及反应活性控制用于高温催化
更新日期:2019-08-02  

  亚纳米金属物种(单原子和团簇)具有与纳米级金属不同的独特的性质。然而,亚纳米金属物种在高温(>500℃)氧化还原条件下易烧结、稳定性差,限制了其催化应用。分子筛可以作为稳定亚纳米金属催化剂的理想载体,但如何在特定的位置上定位亚纳米金属并调节其反应活性是一个难题。 

  近日,西班牙瓦伦西亚理工大学化工技术研究所(ITQ)的Avelino Corma教授团队通过选择合适的模板剂、助剂以及优化合成条件,纯硅MFI分子筛作为载体,负责Pt团簇,用于催化丙烷的选择性脱氢生成丙烯。催化剂中,Pt 团簇表现出高分散性、高温稳定性和优异的催化活性。该工作“Regioselective generation and reactivity control of subnanometric platinumclusters in zeolites for high-temperature catalysis”最近发表在Nature Materials上(DOI: 10.1038/s41563-019-0412-6)。 

  高分散性和高温稳定性的获得主要有两方面因素:MFI 独特的孔道结构、并且在合成中利用模板剂占据部分孔道; 碱金属离子(钾离子)的引入取代表面的硅羟基。 

  文中通过各种表征和分析,认为K的引入可以阻止高温焙烧过程中Pt的团聚和烧结。 

  

1. (a-b) 一锅法合成Pt-MFI分子筛材料的示意图。在合成中,K+的引入对稳定Pt单原子起到了关键的作用。之后通过高温氢气还原处理,含有K+的样品中,Pt单原子会团聚,变成亚纳米的团簇。而不含有K+的样品则生成大量的Pt纳米粒子。(c, g) Pt@MFI, (d, h) K-Pt@MFI, (e, i) PtSn@MFI, (f, j) K-PtSn@MFI。图片来源:Nat. Mater. 

  作者在MFI分子筛中将Pt单原子定向地锚定在MFIzig-zag孔道中,而没有Pt出现在十元环的直孔道中。在这一催化剂中,分子筛的孔道和Pt团簇都处于亚纳米级,如何准确定位和表征成为关键点。文中利用了HR HAADF-STEM iDPC成像技术。 

        (综合纳米人、研之成理 公众号报道)