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金属有机层状MOL材料晶面裁剪提高其光催化CO2还原活性
更新日期:2020-11-04  

  金属和金属氧化物纳米晶的不同晶面往往表现出不同的催化性能,而在金属有机骨架(MOF)材料中却鲜有报道。

  近日,天津理工大学鲁统部教授、钟地长教授等人利用晶体工程策略,以Ni(NO3)2·6H2O14-苯二甲酸(H2BDC)为基块,制备了两种分别暴露(100)(010)晶面的Ni基金属有机层状材料(Ni-MOL-100Ni-MOL-010),以及块体Ni-MOF,并通过粉末衍射(XRD)、球差透射电镜、电子选区衍射(SAED)等对催化剂晶面进行了详细表征和确定。

  与块体Ni-MOF材料相比,这两种MOLs具有更高的表面积和充分暴露的活性位点,它们在光催化CO2还原为CO时较块体Ni-MOF表现出更高的催化活性。特别是富含(100)晶面的Ni-MOL表现出最高的催化CO2还原活性(分别是暴露(010)晶面、块体MOF性能的2.5倍、4.6)。

  DFT计算结果表明,在(100)晶面上,相邻Ni(II)催化中心之间的合适距离有利于实现协同催化,降低了反应过程的能垒G值,从而促进其光化学CO2还原。

  作者表示,该研究工作首次报道了通过调整MOFs晶面来增强光催化CO2还原活性,为优化MOF基材料的催化活性提供了一种新的途径。相关研究成果“Tailoring Crystal Facets of Metal–Organic Layers to Enhance Photocatalytic Activity for CO2 Reduction”近日在线发表在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上(DOI: 10.1002/anie.202011068)。

   

  

  (摘自纳米人