自1970年超晶格被提出以来，超晶格因其独特结构特点带来的新奇电学、光学以及磁学性质使其在电子器件、光电器件、磁存储等领域展现出广阔的应用前景。一般而言，常见超晶格结构主要由相同维度的晶体结构组成（如3D-3D、2D-2D以及1D-1D超晶格）。这些超晶格结构大多是通过MBE外延生长或利用机械剥离二维材料进行人工堆叠所获得。利用不同维度的不同物质直接构筑制备超晶格结构是过去50年间的一大研究空白。实现构建不同维度的二维(或三维)/一维超晶格结构或将推动该领域的发展。

近日，北京理工大学周家东教授、姚裕贵教授和日本大阪大学Kazu Suenaga教授、北京大学吴孝松教授、南洋理工大学刘政教授等人合作，利用一步化学气相沉积法(CVD)首次构筑出不同维度的异维超晶格结构。该异维超晶格结构是由二维层状二硫化钒(VS₂)和一维链状硫化钒(VS)的阵列所构成的周期结构，属于单斜对称的C₂/m空间群，该异维超晶格(VS₂-VS)展现出室温面内反常霍尔效应。该工作为构建不同维度超晶格结构，探索凝聚态物理新奇物性开辟了一条新的道路。相关研究成果“Heterodimensional superlattice with in-plane anomalous Hall effect”于2022年9月1日发表在Nature期刊上（DOI: 10.1038/s41586-022-05031-2）。

图1、VS₂-VS超晶格生长过程和光学图像。a, VS₂-VS的生长过程。b, VS₂-VS超晶格薄片的光学图像。c,不同厚度的VS₂-VS超晶格的拉曼光谱。d, VS₂-VS中SHG强度随角度的变化曲线。e, VS₂-VS超晶格中V2p 的XPS光谱。

钒基材料中，常规的VS₂和V₅S₈结构可以比较容易通过CVD法制备。该实验通过控制生长条件 (生长温度，时间和硫的供给量)，采用熔盐辅助CVD法合成了VS₂-VS超晶格，生长过程如图1a所示。通过控制硫的温度，在高温、短时间(小于2分钟)内得到了VS₂-VS超晶格。在低温(低于730℃)、长时间(超过3分钟)下得到VS₂薄片。当V₂O₅: KI反应前驱体比例大于5:1时，合成的VS₂-VS超晶格光学图像如图1b所示。通过拉曼光谱测试发现VS₂-VS超晶格的拉曼振动特性，包含四个主峰：分别位于90 cm^？1、225 cm^？1、345 cm^？1和455 cm^？1，如图1 c所示，这与VS₂的拉曼光谱完全不同。为了说明V在超晶格中的价态，对样品进行X射线光电子能谱(XPS)分析，结果如图1e所示。V⁴⁺和V²⁺同时存在于超晶格中，这意味着V-S键的形成。

图2、VS₂-VS超晶格输运测量。a, 在 T = 150 K时沿不同方向磁场下的霍尔电阻率。b, 不同温度下面内霍尔电阻率。c, 面内霍尔电导率与温度的对应关系。d-f, 在 B = 7 T 时，超晶格在 (d) x-y、(e) y-z和 (f) x-z平面中的霍尔电阻率随角度的变化。

物质的组成和结构决定了物质的性质。由于奇异的1D VS链存在，且与2D VS₂相互耦合，使得2D-1D (VS₂-VS) 异维超结构表现出完全不同于VS₂、V₅S₈等结构的室温面内大反常霍尔效应。图2展示了150 K下，磁场沿着不同方向时测得的霍尔电阻率ρxy：磁场垂直于衬底时(B||z)可以观测到面外霍尔效应；当磁场在面内B||y时，没有观测到霍尔效应。惊奇的是，当面内的磁场B||x时，该结构展现出霍尔效应，甚至大于面外霍尔效应，这种区别于常规洛伦兹力导致的，面内磁场引起的非常规霍尔效应，这里称之为面内霍尔效应(IPHE)。值得一提的是，这里的面内霍尔效应不同于之前研究中所提到的平面霍尔效应(Planar Hall Effect)，来源于霍尔电导的反对称分量，因此本质上是无耗散的。此外由于在面内磁场的构型下，洛伦兹力不贡献霍尔效应，因此该效应实质上是一种面内的反常霍尔效应。

为了理解该奇特结构表现出面内反常霍尔效应的内在机制，文章首先基于对称性分析定性地描述这种奇特的霍尔输运现象的原因。因VS₂-VS超晶格属于C₂/m空间群，具有面内方向的滑移镜面对称性(y方向的滑移镜面)。所以，当磁场沿着y方向时，y方向的滑移镜面仍然被保持，霍尔效应消失。然而当面内磁场存在垂直与y方向的分量时，该对称性被破坏，可以实现面内反常霍尔效应。为了进一步揭示IPHE的起源，文章中还对VS₂-VS超晶格体系进行了第一性原理研究，发现面内的磁场可以在该体系的费米面附近诱导出很大的面外贝里曲率，从而导致IPHE。理论结果进一步佐证了实验上所观测到的面内反常霍尔效应。该项结果突破了反常霍尔效应需要有面外磁化的常规认识，展示了异维超晶格中通过面内磁化诱发面外贝里曲率，继而产生面内霍尔效应的现象。

作者表示，该工作首次利用CVD法成功制备了一种由不同维度物质组成的异维超晶格结构VS₂-VS，并在该超晶格结构中首次观测到了室温下面内反常霍尔效应。该研究工作突破了对传统物质和结构的认知，为新物质和新奇物性研究开创了新的方向。

（来源：北京理工大学）