图 单个光催化粒子从飞秒到秒光生电荷分离过程的全时空域原位动态“影像”拍摄

近日，中科院大连化物所李灿院士、范峰滔研究员团队在光催化剂粒子全时空尺度电荷分离传输过程成像研究方面取得进展，研究成果以“光催化粒子电荷转移过程的时空分辨成像研究（Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles）”为题，发表在《自然》杂志上（Nature, 2022, DOI: 10.1038/s41586-022-05183-1）。

太阳能光催化反应可以实现分解水产生氢气、还原二氧化碳产生太阳燃料，是科学领域“圣杯”式的课题，受到全世界关注。虽然人们在光催化剂制备和光催化反应研究方面做出了巨大的努力，但由于光催化反应中光生电荷的分离、转移和参与化学反应的时空复杂性，人们对其基本微观过程一直不清楚。

针对上述难题，该研究团队通过将缺陷结构选择性合成到颗粒的特定晶面，利用时间分辨光发射显微镜（飞秒到纳秒）、瞬态表面光电压光谱（纳秒到微秒）和表面光电压显微镜（微秒到秒）等多种先进的表征技术和理论模拟，在时空全域追踪了光生电荷在纳米粒子光催化剂中分离和转移演化的全过程，并发现光催化剂中普遍存在的各向异性晶面和捕获态（如缺陷结构）直接影响光生电荷动力学行为。结果表明，具有空间选择性形成的缺陷结构促进了有效的电荷分离，光生电子在亚皮秒时间尺度就可以选择性的转移到特性晶面区域，电子在超快的时间尺度上可以从一个表面转移到另一个表面，该超快过程的电荷转移归因于新的准弹道传输机制，表现出量子特征（图）。随着时间尺度从纳秒到微秒的发展，空穴出现在含有缺陷结构的晶面。

作者表示，这种时空追踪电荷转移的研究将极大促进对能源转换过程中复杂机制的认识，为理性设计性能更优的光催化剂提供了新的思路和策略。

（摘自 国家自然科学基金委）