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福建物构所热电耦合催化甲烷二氧化碳制烯烃取得新进展
更新日期:2019-03-13  

  低碳烯烃是重要的化学品或中间体,主要来源于石脑油裂解等石化过程。以成本相对低廉储量相对丰富的天然气(主成分是CH4)替代石油生产基础化学品,是当前学术界和产业界研究开发的重要方向。CH4非常稳定,通常以催化剂表界面活性氧物种实现对CH4的活化与氧化,但易将CH4及其产物过氧化而降低原子利用率。CO2作为氧源在较高温度亦可将CH4转化为低碳烯烃,但催化剂失活是尚未解决的关键难点。

  中科院功能纳米结构设计与组装重点实验室谢奎课题组,在国家重点研发计划、国家基金重大研究计划、中科院洁净能源创新院联合基金等项目资助下,发展出热电耦合催化CH4/CO2制烯烃的新途径,如图所示,CO2作为氧源在阴极活化还原为CO,氧离子则通过电解质传输至阳极以界面活性氧的形式对CH4活化并耦合气相偶联实现CH4向烯烃的转化。外场环境和界面催化的协同调变避免了CH4及其产物过度氧化。这一过程不仅实现了CH4向低碳烯烃转化,也实现了CO2还原与高值利用,是“一举两得”的极具潜力的新途径。  

  该工作通过对Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFMO)掺杂并在表面铆合生长纳米铁构筑金属-氧化物界面体系,以增强对CH4的活化和纳米金属稳定性以及抗积碳性能。协同调控金属-氧化物界面长度和外电场实现陶瓷电极对CH4氧化性能的调变。常压下实现了16.7%C2产物浓度,CH4转化率可达41%,运行100小时无衰减。相关研究结果发表于Nature Communications (https://www.nature.com/articles/s41467-019-09083-3)

  该课题组此前开展了新型界面体系、电解CO2CO和电解CO2耦合CH4氧化制合成气(Science Advances,2018,4,eaar5100Nature Communications,2017,8:14785)的研究工作。并针对小分子活化转化的活性位点,将不饱和配位局域结构长程有序化构筑了多孔单晶体系,研究配位不饱和度和局域电子态等对特定小分子活化转化的机制(Advanced Mateirals,2018,1806552Materials Horizons,2018,5,953-960Nature Communications,2017,8,2178)

(谢奎课题组供稿)