HZIF衍生的二维材料中分子剪刀构筑单位点缺陷 

　　作为一种典型的二维层状材料，MoS₂凭借其储量丰富、催化活性高、稳定性好等特点在电化学析氢反应中受到广泛的关注。已有的研究结果表明，二硫化钼的催化活性主要来自于钼截止的边缘位点。占MoS₂表面绝大部分的基面原子与H原子表现出弱的结合，从而表现出催化惰性。除此之外，MoS₂本身不良的导电性也限制了其在电化学析氢方面的应用。

　　近年来，中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室张健研究员等人研发的兼具无机分子筛和金属有机框架(MOFs)材料共性的Mo, W基杂化沸石型咪唑框架(HZIFs)材料在二维过渡金属硫属化合物的自组装和基面活化方面受到广泛的关注。HZIFs的独特热力学和化学稳定性为合成特定结构的Mo, W基电化学功能材料带来新的机遇。

　　在前期研究的基础上，张健研究员等人和阿卜杜拉国王科技大学张华彬教授合作将HZIFs作为前驱体，通过直接硫化和酸刻蚀策略，制备得到了碳支撑的、基面撕裂并且垂直分布的二硫化钼纳米片(c-MoS₂-C)。基于同步辐射技术和理论计算分析，MoS₂基面的撕裂暴露出了更多的不饱和Mo边缘位点，极大的增加了MoS₂基面电荷的极化，并且有利于H原子的吸附/脱附。于此同时，MoS₂的电传导性能也得到了明显的提高。该方法不仅适用于表层MoS₂基面原子的激活，对内层MoS₂同样适用。电化学测试表明，c-MoS₂-C的析氢活性，动力学以及稳定性得到明显的改善。改工作拓展了MoS₂基面激活的策略，与传统的电子/等离子体辐射、化学刻蚀、电化学还原等方法相比较，HZIFs辅助策略具有能耗小，效率高，安全性好等特点。

　　上述工作发表在Nano Letters, 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04978上。文章的第一作者是在读博士研究生李扬。 

　　论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.0c04978

（张健课题组供稿）