4S（Spatial Sites Separation Strategy）策略制备单原子Ni催化剂及电还原CO₂为CO示意图

　　将温室气体CO₂采用电化学方法转化为有价值的化学品（例如CO）是实现碳中和的重要途径。原子级分散的金属催化剂（AIMC）由于其具有大的原子利用效率和可调节的配位微环境而在催化领域崭露头角。目前人们通常采用热解前驱体（如聚合物，金属-有机骨架）的方法来制备多孔碳基AIMC，然而制备多孔碳基AIMC仍然具有较大挑战性，这是因为具有高表面能的金属在热解过程中容易迁移团聚形成金属纳米颗粒或块体。 

　　最近，中科院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室曹荣团队的黄远标研究组在科技部重点研发计划、国家自然科学基金项目、中科院战略性先导科技专项、前沿科学重点研究项目、中科院青促会优秀会员项目资助下，发展了一种有效的空间位点间隔（SSSS）策略来制备镍单原子催化剂。通过卟啉基共价三嗪骨架（CTF）锚定镍金属位点，并采用混单体将目标镍物种在空间上有效分隔，使其在热解过程中被空的氮原子捕获，从而得到单原子镍催化剂。具体来说，一方面，金属镍中心被原位形成的Zn-N₄单元隔开，使得两个Ni-N₄单元空间距离增大，进而在热解过程中有效阻止镍迁移聚集；另一方面，锌原子在1000℃下热解挥发留下的N位点能进一步稳定溢流的镍物种，从而有助于得到全单原子分散的Ni₅-PTF-1000催化剂，避免了繁琐、且有可能破坏单原子金属活性中心的酸洗步骤。该单原子催化剂具有高的CO选择性，其法拉第效率达到94% (-0.9 V vs RHE)，在宽电势范围-0.6至-1.0V，FE_CO超过91％。原位红外光谱表明*COOH（-1400 cm^-1）中间体的形成是产CO的决速步骤。 

　　该工作采用空间位点间隔策略制备了单原子分散的镍催化剂用于高效电催化还原CO₂，这为开发高效单原子金属催化剂提供了重要参考。相关研究成果受ACS Mater. Letter杂志副主编陈晓东教授邀请，发表在ACS Materials Lett. 2021, 3, 454–461上，论文第一作者是物构所与厦门大学联培博士生伍巧。 

　　此前，该团队采用篱笆阻隔策略(Research, Volume 2019, Article ID 1768595, 12 pages)、三嗪框架（CCS Chem. 2019, 1, 384–395）、N-掺杂纳米管（Appl.Catal. B: Environ.，2020, 271, 118929）稳定原子级分散活性位点，在电催化CO2等应用取得较好效果。 

　　论文链接：https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.1c00090. 

（曹荣课题组供稿）