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福建物构所金属硫化物材料富集铀、镧系元素研究取得新进展
更新日期:2021-09-29  
 


插层型金属硫化物捕获U(VI)示意图

随着全球核电的快速发展,对铀的消耗需求持续增加,随之在整个核燃料循环以及乏燃料后处理过程中都会产生大量的含铀废液。铀具有较高的化学毒性和强的致癌性,且在不同的酸、碱和氧化还原介质环境中迁移转化能力均很强,一旦释放到环境中将对环境和人类健康产生巨大影响。然而,放射性废液中铀浓度较低和大量干扰离子的存在使得从复杂废液中选择性提铀成为一项具有挑战性的任务。

在国家自然科学基金面上、福建省“雏鹰计划”青年拔尖人才、福建省自然科学基金杰青和面上、中科院海西研究院融合发展基金等项目的支持下,福建物构所结构化学国家重点实验室黄小荥课题组冯美玲研究员领导的放射性污染控制研究小组在利用新型吸附剂富集铀方面取得进展。她们将具有层状结构的硫代亚磷酸锰MnPS3NH4Cl溶液中通过机械搅拌制备了NH4+离子插层的硫化物N-MPS,该插层化合物具有耐酸碱、耐β/γ射线辐照优势,而且可以对复杂溶液中铀实现高效分离。特别是其对铀的吸附量高达854.36 mg/g,远高于已报道的一些铀吸附剂。N-MPS在铀污染的自来水和湖水中对铀仍然保持优异的选择性,其分配系数KdU高达2.23×104 mL/g。吸附的铀可通过一种易操作、环境友好的方式洗脱,实现铀的回收和吸附剂的循环再生。她们利用各种表征手段揭示了N-MPS对铀的吸附机制是UVI)和夹层间NH4+离子之间的离子交换和N-MPS的表面吸附的协同作用。这项工作不仅表明插层金属硫化物具有从复杂废液中高效分离铀的良好应用潜力,而且证实插层法是开发新的高性能铀吸附剂的有效途径(Chem. Eng. J.2022, 429, 132474, https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132474;专利申请号:202110866405.3)。该文第一作者为国科大博士生曾夕同学。

铕(Eu3+)常作为镧系元素的代表以及锕系核素Ac3+(如241Am3+244Cm3+)的模拟物。镧系、锕系元素的去除可以大大降低乏燃料后处理的难度。该研究小组利用两种层状镓锑硫化物吸附剂FJSM-GAS-1FJSM-GAS-2实现了从复杂水溶液中高效提取Eu3+;材料表现出超快的动力学响应(2分钟内)、高的吸附量(分别为127.7115.8mg/g)和优异的选择性。并且材料对从铕污染的自来水、湖水、海水和含镧系元素的酸性工业废水中回收镧系元素均表现出高的选择性,且可以实现镧系元素的洗脱和材料的再生。该项工作为利用层状硫化物吸附剂有效提取废水中镧系/锕系元素的研究提供了参考(Chem. Eng. J.2021, 420, 127613, https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127613)。该文第一作者为国科大博士生曾夕同学。

冯美玲研究员领导的研究团队近年来已在去除和分离铀、镧系元素方面取得一系列研究成果(ACS Appl. Mater. Interfaces2021,13, 10191-10201;Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59,1878-1883;Chem. Mater.2020, 32, 1957-1963;ACS Appl. Mater. Interfaces2020, 12, 26222-26231;J. Am. Chem. Soc.2018, 140, 11133-11140;J. Am. Chem. Soc.2017, 139, 4314-4317;J. Am. Chem. Soc.2016, 138, 12578-12585)。 

黄小荥课题组供稿