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福建物构所层状金属-有机框架去除Cs+离子研究取得新进展
更新日期:2022-01-21  
 

层状金属-有机框架对Cs+离子的吸附-洗脱过程机理研究 

  随着核能发展,与之相关的核废液处理处置问题已引起广泛关注。137Cs是核废料中常见的放射性元素之一。它是一种高释热裂变核素,半衰期约为30.17年,是核废液中主要的γ射线源,对核废液的贮存和处置影响大。137Cs+溶解度高、易迁移,其分离和去除易受干扰离子的影响,从复杂水溶液中高效捕获137Cs+仍然是一个严峻的挑战。

  金属-有机框架由于其高度有序的多孔结构和可含有各种功能基团,在去除放射性核素方面受到了关注。层状金属-有机框架具有更多的活性位点、丰富的堆积模式和可调节的层间距等优点,有利于捕获Cs+离子。然而,将层状金属-有机框架用于Cs+的捕获仍然是十分稀少。

  在国家级支持人才项目、国家自然科学基金面上、福建省“雏鹰计划”青年拔尖人才、福建省自然科学基金杰青和面上、中国科学院海西研究院融合发展基金等项目的支持下,福建物构所结构化学国家重点实验室黄小荥课题组冯美玲研究员领导的放射性污染控制研究团队在层状金属-有机框架去除水环境中Cs+离子方面取得研究进展。他们利用5-氨基间苯二甲酸和5-羟基间苯二甲酸构筑了两例层状化合物[(CH3)2NH2]In(L)2×DMF×H2O1H2L= H2aip5-氨基间苯二甲酸)和2H2L= H2hip5-羟基间苯二甲酸))。两化合物均具有优异的耐酸碱和耐辐照性能,Cs+展现出快速的离子捕获能力和高吸附量(1270.86 mg/g2297.67 mg/g)。在Na+K+Mg2+Ca2+Sr2+竞争离子存在下,化合物Cs+离子依然能够保持优异的选择性。特别是,在Sr/Cs摩尔比较宽的范围内,12能够实现Cs+-Sr2+分离,分离系数(SFCs/Sr)可达320此外,吸附的Cs+离子可以通过一种成本低廉、环境友好的方法进行洗脱,实现回收Cs+离子和材料的再生利用。更有意义的是,他们首次通过单晶结构分析手段从微观尺度上精确地阐释了金属有机框架材料吸附-洗脱Cs+离子的机理。研究表明,两例化合物优异的捕获Cs+离子能力主要源于框架上COO-官能团与Cs+离子之间的强相互作用、易于交换的[(CH3)2NH2]+离子以及柔性而强健的阴离子层框架结构多种因素的协同作用

  这项工作不仅证实了层状金属-有机框架具有从复杂环境中高效回收Cs+的应用潜力,而且加深了人们对材料结构与吸附放射性核素性能之间构效关系的理解,为设计应用于放射性污染处理的新型离子交换材料提供理论基础。相关研究结果发表在JACS Au.2022, 10.1021/jacsau.1c00533,文章第一作者为物构所博士后马文,冯美玲研究员为通讯作者。 

  黄小荥课题组供稿