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福建物构所过渡金属络合物催化非对称二酮的高区域选择性半转移氢化取得进展
更新日期:2022-12-26  

不对称转移氢化从上世纪90年代诺贝尔奖获得者Noyori的开创性报道之后得到迅速发展。这一反应使用甲酸或异丙醇等作为氢源,反应条件温和,不使用特殊压力设备,已经成为学术界的研究热点领域之一,并在工业化生产中得到了广泛应用。然而,高度区域选择性不对称转移氢化1,2-二酮却一直是这个领域尚未解决的难点,仅在2000年的时候Ikariya课题组做过尝试,但结果并不理想;此后的20多年里就再没有新的相关报道出现。

中科院福建物构所房新强课题组致力于羰基和羟基官能团化分子的催化转化,提出了基团添加-动力学拆分策略用于系统性解决不对称合成中的难点,并致力于1,2-二酮化学这一研究领域的建立和发展;近期房新强课题组将基团添加-动力学拆分策略与1,2-二酮化学相结合,采用结构明确的手性过渡金属Rh络合物,实现了消旋beta-取代的1,2-二酮的高度区域选择性和立体选择性的不对称转移氢化-动态动力学拆分,为解决此领域的长期难点提供了一个合适的方案(图1)。此工作既是房新强课题组提出的基团添加-动力学拆分策略在不对称合成领域的新应用,又进一步丰富了1,2-二酮化学的研究。


1. 非对称1,2-二酮的不对称转移氢化

本工作于近期发表于J. Am. Chem. Soc (DOI: 10.1021/jacs.2c11149), 硕士生陈婷、博士生刘文军是论文的共同第一作者,郑州大学宋金帅副教授与物构所房新强研究员为共同通讯作者。这一工作得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金、中科院先导项目的支持。

论文信息:

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.2c11149

 

房新强课题组供稿